祝贺课题组的论文:Influence mechanism of chlorine on arsenic release and transformation during municipal solid waste incineration在燃烧领域顶级期刊Proceedings of the Combustion Institute发表。博士生李帅为第一作者,姚洪教授和胡红云副教授为共同通讯作者。
焚烧已成为中国城市生活垃圾处理处置的主要方式,砷作为一种挥发性较强的重金属对人体健康和生态环境具有极大危害,焚烧过程中重金属砷的排放问题已经引起了广泛关注。近年来,垃圾分类及工业有机固废的协同焚烧已成为主要趋势,由于原料中氯含量普遍较高,因此生活垃圾焚烧将会面临高氯的情形。不同于燃煤过程,垃圾焚烧过程中砷主要存在于底渣中,有研究通过热力学计算模拟了固体燃料燃烧过程中氯对砷迁移转化的影响,但对于氯存在下分解产物的结论并不统一。此外,砷主要以Ca3(AsO4)2的形式存在于底渣中,HCl与主要以Ca3(AsO4)2为代表的砷酸盐之间的反应机理有待进一步明确。
因此,为了探究生活垃圾焚烧过程中氯对重金属砷释放转化的影响机理,本文综合现场试验、实验室实验、密度泛函理论计算及热力学计算开展研究。结果表明,在协同焚烧塑料类工业有机固废的过程中,废弃物中氯含量的升高促进了底渣中的砷向飞灰中迁移。研究发现,Ca3(AsO4)2在高温下与HCl时会转化为Ca5(AsO4)3Cl,并向烟气中释放As2O3(g),并且HCl的存在降低了As2O3(g)释放的初始温度。这是因为HCl中的Cl原子吸附到Ca3(AsO4)2中的Ca原子上,从而影响相邻Ca-O-As结构的结合能,降低了As原子释放所需要的能量。最后,通过热重测试获得了反应产物Ca5(AsO4)3Cl的比热容特性,将其与Ca5(AsO4)3Cl的相关热力学数据一同添加进数据库中并进行热力学计算。数据库更新后的热力学计算结果与实验结果一致,可以发现HCl不仅促进了Ca3(AsO4)2向Ca5(AsO4)3Cl的转化,还将砷释放的起始温度从1300 ºC显著降低到600 ºC。这些发现为含氯固体废弃物焚烧过程中的砷排放控制提供了指导。
本工作受到了国家自然科学基金(52220105006, 52106147, 52206141, 52006078)、中国博士后科学基金(2023T160245, GZB20230234,2023M731181)的资助。
生活垃圾焚烧过程中氯对重金属砷释放转化的影响机理图
文章完整信息:Shuai Li, Hongyun Hu*, Chan Zou, Lu Dong, Yongda Huang, Huan Liu, Ichiro Naruse, Hong Yao*. Influence mechanism of chlorine on arsenic release and transformation during municipal solid waste incineration. Proceedings of the Combustion Institute. 2024, 40(1-4), 105586.
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.proci.2024.105586
(通讯员:李帅)